Überwachung und Steuerung von Reaktionen in der homogenen Katalyse auf der Grundlage von Daten eines molekularen Katalysators

Die Katalyse ist eine der wichtigsten Technologien unserer Zeit, die die Nachhaltigkeit in der chemischen Industrie verbessern wird. Die Katalysatorforschung konzentriert sich eher auf Aktivität und Selektivität als auf die Stabilität des Katalysators. Letztere ist für die industrielle Umsetzung von entscheidender Bedeutung, bestimmt die Anschlussfähigkeit von Forschungsprojekten und ist für die Umstellung auf erneuerbare Energieträger unerlässlich. Insbesondere bei der homogenen Katalyse ist der Anteil der Stabilitätsstudien im Vergleich zur heterogenen Katalyse gering.

Das Hauptziel dieses Projekts ist es, ein tieferes Verständnis der Deaktivierungsmechanismen in der homogenen Katalyse zu erlangen und herauszufinden, wie die damit einhergehenden negativen Auswirkungen auf katalysierte Reaktionen bei kontinuierlichen Reaktionsprozessen vermieden werden können. Die vorgestellten 4 Deaktivierungsmodi werden im Rahmen dieses Projekts im Detail behandelt:

Modus 1: Langfristige Deaktivierung aufgrund inhärenter dynamischer Katalysatorkomplexreaktionen (Alterung)
Modus 2: Katalysatorverluste aufgrund von Auslaugung bei kontinuierlichen Prozessen einschließlich Katalysatorabtrennung/-rückführung
Modus 3: Deaktivierung aufgrund von Beschränkungen des Gas-/Flüssigkeitstransports
Modus 4: Verunreinigungsinduzierte Deaktivierung (inhärenter dynamischer Reaktorbetrieb)

Methodisch wird dies durch den Einsatz multispektroskopischer Messungen in Kombination mit fortschrittlicher chemometrischer Analyse während kinetischer und kontinuierlicher Experimente einschließlich Katalysatorabtrennung und -rückführung auf Prozessebene erreicht. Die daraus resultierenden zeitaufgelösten molekularen Daten von Katalysatorspezies und Reaktanten werden zur Entwicklung neuer mechanistischer kinetischer Modelle der Deaktivierung verwendet. Diese Modelle dienen als Ausgangspunkt für eine modellbasierte Prozesssteuerung und -optimierung durch Katalysatordosierungsstrategien als Gegenmaßnahme für negative Auswirkungen auf katalysierte Reaktionen, die in langfristigen, kontinuierlichen Reaktionskampagnen in Miniplants validiert werden sollen. Ein grundlegendes Verständnis und eine mathematische Beschreibung der Katalysatordeaktivierung ist die Basis für eine zukünftige Substitution von Rohstoffen in der chemischen Industrie.

Molecular catalyst data driven reaction monitoring and control in homogeneous catalysis

Catalysis is one of the most important technologies of our age, that will enhance sustainability in the chemical industry. Catalyst research rather focusses on activity and selectivity then stability of the catalyst. The latter is essential for industrial realization, determines the connectivity of research projects and is essential when switching to renewable feeds. Especially in homogeneous catalysis, there is a small share of stability studies compared to heterogeneous catalysis.

The main objective of this project is to provide a deeper understanding of deactivation mechanisms in homogeneous catalysis and how to avoid accompanying negative effects on catalyzed reactions for continuous reaction processes. The introduced 4 deactivation modes will be covered in detail during this project:

Mode 1: Long-term deactivation due to inherent dynamic catalyst complex reactions (ageing)
Mode 2: Catalyst losses due to leaching of continuous process incl. catalyst separation/recycle
Mode 3: Deactivation induced by gas/liquid mass transport limitations
Mode 4: Impurity-induced deactivation (inherent dynamic reactor operation)

Methodically, this will be achieved by using multi-spectroscopic measurements combined with advanced chemometric analysis during kinetic and continuous experiments including catalyst separation and recycle on process level. The resulting time-resolved molecular data of catalyst species and reactants will be used to develop new mechanistic kinetic models of deactivation. These models serve as origin for model-based process control and optimization, by catalyst dosing strategies, as a countermeasure for negative effects on catalyzed reactions that will be validated in long-term continuous reaction campaigns in miniplants. A fundamental understanding and mathematical description of catalyst deactivation is the basis of a future feedstock substitution in the chemical industry.