Femtosekundenspektroskopie und quantenchemische Molekulardynamiksimulationen von photoinduzierten Protonentransferprozessen in wässriger Lösung

Wir untersuchen die Reaktionspfade von Protonierungsdynamik-Reaktionen bei Säure-Base-Austauschreaktionen in wässrigen Umgebungen mit Hilfe eines kombinierten experimentellen/theoretischen Ansatzes. Besonderes Augenmerk legen wir auf die spezielle Natur der Austauschreaktion (Protonen-Dynamik versus Hydroxyl-Dynamik versus kombinierte Kation/Anion-Dynamik), speziell auch auf die Frage, wie sich der Charakter dieser Austauschreaktion durch Variation der Kosolvention steuern lässt (insbesondere durch kosmotrope/chaotrope Salze und Moleküle in der Lösung). Die Protonierungsreaktion wird durch optische Anregung einer Photosäure gestartet, und spektroskopisch durch zeitaufgelöste Femtosekundenspektroskopie verfolgt. Parallel dazu kombinieren wir quantenchemische Molekulardynamiksimulationen mit Berechungen der infraroten Absorbtionslinien von charakteristischen Strukturmotiven entlang der Molekulardynamik-Trajektorie.