Numerische Simulation und experimentelle Charakterisierung der Nanopartikelbildung in Sprayflammen

Die Sprayflammensynthese bietet vielfältige Möglichkeiten für die Herstellung maßgeschneiderter Nanopartikel. Allerdings ist das Zusammenspiel zwischen Spray, Turbulenz, Phasenübergang, Prekursorzerfall, Chemie und Partikelbildung so komplex, dass das Prozessverständnis als eher rudimentär zu bezeichnen wäre. Während der ersten Förderperiode (FP1) des SPP wurden dazu ein Referenzbrenner und mehrere Referenzsysteme festgelegt, sowie Experimente und Modelle zur Beschreibung der komplexen Vorgänge entwickelt. In der zweiten Förderperiode (FP2) sollen die Experimente und Modelle erweitert und für den mittlerweile optimierten Referenzbrenner, sowie für neue Referenzsysteme angepasst werden. Dafür muss der Referenzbrenner mittels verschiedener Messverfahren experimentell charakterisiert werden (Particle Image Velocimetry, Phasen-Doppler-Anemometrie, Laser-induzierten Fluoreszenz, Elastic Light Scattering und Multiple-Angle Light Scattering). In Mehrphasensystemen sind solche Methoden allein bislang nur bedingt einsetzbar, weshalb hier die Leistungsfähigkeit der in FP1 entwickelten Kombination aus bildgebender Diagnostik und numerischen Simulationen auf das Gebiet der Partikeldiagnostik angewandt werden. Um trotz der inhärent vorhandenen Mehrdeutigkeiten eine sinnvolle Validierung von Modellen zu erzielen, werden bei dieser Methode synthetische Signale aus den numerischen Simulationen gewonnen, die anschließend direkt mit den experimentellen Signalen verglichen werden können.Die Modellierung auf Basis der stochastischen Methode "Multiple Mapping Conditioning" (MMC) erlaubt hier eine, bei hohem Detailgrad, effiziente Beschreibung aller involvierter Prozesse und ihrer Interaktionen. Aufbauend auf den Ergebnissen aus FP1 und den für FP2 zu erwartenden Optimierungen des Referenzsystems werden dabei neue Anforderungen an die Modellierung gestellt. Es müssen neue Randbedingungen definiert werden und ein neues Düsendesign mit partieller Vormischung des Dispersionsgases erfordert unter Umständen eine Erweiterung der Modellierung bezüglich der Beschreibung von stratifizierten Flammen. Zudem soll die Beschreibung des Transports der Nanopartikel von der des Gasphasentransports entkoppelt werden, um den sehr unterschiedlichen diffusiven Flüssen der beiden Phasen gerecht zu werden. Zuletzt sollen die - bisher meist unberücksichtigten - Mikroexplosionen der Prekursor-Lösungsmittel Mischungen näher untersucht werden. Mikroexplosionen werden für die meisten Zielsysteme des SPP in Einzeltropfenuntersuchungen beobachten und es ist zu vermuten, dass auf Phasengleichgewicht basierte, konventionelle Verdampfungsmodelle die Dynamik der Stofffreisetzung nicht ausreichend genau beschreiben können. Deshalb sollen (1) die Existenz dieser Mikroexplosionen erstmalig experimentell in der SpraySyn-Konfiguration nachgewiesen und (2) semi-empirische Modelle für die Darstellung in der Gesamtsimulation entwickelt werden.

Numerical simulation and experimental characterization of nanoparticle formation in spray flames

Spray flame synthesis offers a wide range of possibilities for the production of customized nanoparticles. However, the interplay between spray, turbulence, phase transition, precursor decomposition, chemistry and particle formation is so complex that the understanding of the process could be described as rather rudimentary. During the first funding period (FP1) of the SPP, a reference burner and several reference systems were defined, and experiments and models were developed to describe the complex processes. In the second funding period (FP2), the experiments and models are to be expanded and adapted for the now optimized reference burner and for new reference systems. To this end, the reference burner must be experimentally characterized using various measurement methods (particle image velocimetry, phase Doppler anemometry, laser-induced fluorescence, elastic light scattering and multiple-angle light scattering). In multiphase systems, such methods alone can only be used to a limited extent, which is why the performance of the combination of imaging diagnostics and numerical simulations developed in FP1 is applied to the field of particle diagnostics. In order to achieve a meaningful validation of models despite the inherent ambiguities, synthetic signals are obtained from the numerical simulations, which can then be compared directly with the experimental signals, and modeling based on the stochastic method "Multiple Mapping Conditioning" (MMC) allows an efficient description of all involved processes and their interactions at a high level of detail. Based on the results from FP1 and the optimizations of the reference system expected for FP2, new requirements are placed on the modeling. New boundary conditions must be defined and a new nozzle design with partial premixing of the dispersion gas may require an extension of the modeling with regard to the description of stratified flames. In addition, the description of the transport of the nanoparticles is to be decoupled from that of the gas phase transport in order to do justice to the very different diffusive fluxes of the two phases. Finally, the microexplosions of the precursor-solvent mixtures, which have been mostly ignored up to now, will be investigated in more detail. Microexplosions are observed for most target systems of the SPP in single droplet studies and it can be assumed that conventional evaporation models based on phase equilibrium cannot describe the dynamics of substance release with sufficient accuracy. Therefore, (1) the existence of these microexplosions will be experimentally demonstrated for the first time in the SpraySyn configuration and (2) semi-empirical models will be developed for the representation in the overall simulation.