Bewertung der Phasenmorphologie und ihrer Auswirkungen auf das viskoelastische Verhalten von Elastomermischungen

Füllstoffverstärkte Elastomermischungen spielen eine Schlüsselrolle bei der Entwicklung und Optimierung von Hochleistungsgummiwaren wie Reifen oder Förderbändern. In den meisten Fällen entwickelt sich während der letzten Verarbeitungsschritte (Extrusion, Kalandrieren, Spritzgießen) eine phasengetrennte, anisotrope Mischungsmorphologie, die ihre freie Energie durch Koagulations- und Relaxationsprozesse senkt, bevor die Morphologie durch Vernetzung eingefroren wird. Die Entwicklung der detaillierten Phasenmorphologie und ihr Einfluss auf das hochfrequente viskoelastische Verhalten, das sich z. B. auf die Reibungs-, Bruch- und Verschleißeigenschaften auswirkt, ist derzeit nur unzureichend erforscht, aber von großem technologischen und wissenschaftlichen Interesse.
Ein Hauptziel ist daher die physikalisch motivierte Modellierung und numerische Simulation der thermo-chemisch getriebenen Phasentrennung von gefüllten Elastomerblends mit realistischen, mikroskopischen Eingangsparametern, die aus unabhängigen physikalischen Messungen gewonnen werden. Neben der chemischen Kompatibilität der Polymere und der Füllstoffe soll auch die Auswirkung von mechanischer Belastung auf die Phasendynamik untersucht werden. In Kombination mit ausgefeilten experimentellen Methoden soll die Phasenfeldmodellierung für Diffusion vom Cahn-Hilliard- und Cahn-Larché-Typ angewendet werden. Die lokalen Phasenfeldgleichungen, die am Ende drei Phasen berücksichtigen, müssen in die isogeometrische Analyse implementiert werden, was die Untersuchung komplexer Wechselwirkungen von mehrphasigen Materialien mit unterschiedlichen Materialeigenschaften ermöglicht. Der experimentelle Schwerpunkt liegt auf der Bewertung der thermodynamischen Polymer-Polymer- und Polymer-Füllstoff-Wechselwirkungsparameter, die die Phasenmorphologie und Füllstoffverteilung bestimmen. Für die Simulation der Phasengrenzendynamik soll die kollektive Kettenbeweglichkeit als Eingangsparameter der dynamischen Gleichung vom Typ Cahn-Hilliard geschätzt werden.
Ein zweites Ziel ist die Modellierung und numerische Simulation der hochfrequenten linearen viskoelastischen Reaktion von ungefüllten und gefüllten Elastomermischungen, die auf der ausgeprägten Phasenmorphologie einschließlich der Domänen- und Interphasengröße, der Füllstoffverteilung und der Vernetzungsheterogenitäten beruhen soll. Das nichtlineare Verhalten wird in einem zukünftigen Projekt analysiert.
Die Ergebnisse von Phasenfeldsimulationen sollen mit experimentellen Untersuchungen von Phasenmischungsprozessen verglichen und numerisch ermittelte viskoelastische Moduln mit experimentell erstellten viskoelastischen Masterkurven korreliert werden.
Die Summe der beiden Ziele führt zu einem vollständigen numerischen Verfahren, mit dem es möglich ist, den kompletten Zyklus der Herstellung und Verwendung eines neuen Polymerblends für spätere technische Anwendungen zu simulieren, indem die beteiligten Prozess- und charakteristischen Materialparameter optimiert werden.

Evaluation of Phase Morphology and its Impact on the Viscoelastic Response of Elastomer Blends

Filler reinforced elastomer blends play a key role in the design and optimization of high performance rubber goods like tires or conveyor belts. In most cases, a phase separated, anisotropic blend morphology develops during the last processing steps (extrusion, calendering, injection molding), which lowers its free energy by coagulation and relaxation processes, before the morphology is frozen by cross-linking. The development of the detailed phase morphology and its influence on the high-frequency viscoelastic response, affecting e.g. friction, fracture and wear properties, is not well understood at present but of high technological and scientific interest.
Accordingly, one main objective is the physically motivated modeling and numerical simulation of the thermo-chemically driven phase separation of filled elastomer blends with realistic, microscopic input parameters obtained from independent physical measurements. Beside the chemical compatibility of the polymers and the fillers, also the effect of mechanical stress on the phase dynamics shall be investigated. In combination with elaborated experimental methods, the phase field modeling for Cahn-Hilliard and Cahn-Larché type diffusion shall be applied. The local phase field equations, considering at the end three phases, must be implemented into the isogeometric analysis, allowing for the study of complex interaction of multi-phase materials with different material characteristics. The experimental focus lies on the evaluation of thermodynamic polymer-polymer- and polymer-filler interaction parameters that govern the phase morphology and filler distribution. For the simulation of phase boundary dynamics, the collective chain mobility shall be estimated as an input parameter of the Cahn-Hilliard type dynamic equation.
A second objective is the modeling and numerical simulation of the high-frequency linear viscoelastic response of unfilled and filled elastomer blends, which shall be based on the distinct phase morphology including domain and interphase size, filler distribution and cross-linking heterogeneities. The non-linear response will be analyzed in a future project.
The results of phase field simulations shall be compared to experimental investigations of phase mixture processes and numerically evaluated viscoelastic moduli shall be correlated with experimentally constructed viscoelastic master curves.
The sum of the both objectives leads to a complete numerical procedure with which it is possible to simulate the complete cycle of producing and using a new polymer blend for later engineering applications by optimizing the involved process and distinctive material parameters.