Quantenchemische Charakterisierung der Lithiierungsreaktionen von Schwefeloberflächen in Li-S-Batterien

Schwefel besitzt neben einer hohen Verfügbarkeit eine recht hohe
spezifische Aufnahmefähigkeit für Lithium (1675mAh/g). Aus diesem
Grund gilt Schwefel als eines der vielversprechenden Materialien für
die Speicherung/Konversion von regenerativen Energien. Derzeit
verfügbare Li-S-Batterien leiden unter einer niedrigen zyklenbasierten
Lebensdauer, was ihren Anwendungsbereich derzeit noch begrenzt.
Aus chemischer Sicht liegen diesem Problem vor allem die Bildung
von Li-Polysulfiden zugrunde, die bei Lade-/Entladevorgängen von
der Elektrode in den Elektrolyten abdiffundieren und zu einer
entsprechenden Kapazitätsreduktion führen. Ziel dieses Projeks ist
die theoretische Modellierung (quantenchemischen Rechnungen und
Molekulardynamik-Simulationen) von Lithiierungsreaktionen der bei
Standardbedingungen stabilsten Schwefel-Polymorphe
(orthorhombischer Alpha-Schwefel). Hierbei sollen verschiedene
Oberflächen betrachtet werden, die die häufigsten Modifikationen des
kristallinen Alpha-Schwefels darstellen. Fokus des Projekts ist die
Analyse der strukturellen Folgen der Lithiierungsreaktionen bei den
unterschiedlichen Schwefeloberflächen. Hierdurch sollen Ideen
entwickelt werden, wie die Schwefeloberfläche hinsichtlich der
Zyklen-Lebensdauer optimiert werden kann, insbesondere im Hinblick
auf die Reduktion der Bildung der Lithium-Polysulfide. Zwecks
Validierung der erhaltenen Strukturen sollen die quantenchemischen
Rechnungen und Molekulardynamiksimulationen weiterhin mit der
Berechnung spektroskopischer Parameter (IR, Raman) kombiniert
werden.