Organometallkatalyse mit redox-gekoppelten Ligandensystemen

Flexible Methoden zur Darstellung komplexer Strukturen aus einfachen und leicht zugänglichen Edukten sind von großem Interesse. Unser Forschungsschwerpunkt liegt auf der Entwicklung neuer Übergangsmetall-katalysierter Transformationen, die atomökonomische Zugänge zu komplexen biologisch relevanten Substanzklassen eröffnen. Ein auf mechanistischen Untersuchungen basierendes rationales Katalysator- und Verfahrens-Design sowie sequentiell katalysierte Domino-Prozesse sind dabei von wesentlicher Bedeutung. Die Demonstration des Potentials der entwickelten katalytischen Verfahren erfolgt im Rahmen der Naturstoffsynthese und der flexiblen Darstellung diverser Naturstoffanaloga. Als Katalysatoren dienen Übergangsmetall-Komplexe redox-gekoppelter Ligandensysteme, vorrangig funktionalisierte Ruthenium-Cyclopentadienon-Derivate. Aufgrund der elektronischen Kopplung des Dienon-Liganden und seiner basischen Koordinationsstelle bieten solche Komplexe außergewöhnliche Optionen hinsichtlich katalytischer Transformationen bifunktioneller Substrate wie den einfach sowie in großer Breite zugänglichen Propargyl- und Allylalkoholen. Zudem können elektronische, sterische und stereochemische Aspekte über die Substituenten des Dienon-Ligandensystems gesteuert werden.

Organometallic catalysis with redox-coupled ligand systems

Flexible methods for the realization of complex structures from simple and easily accessible starting materials are of great interest. Our research focuses on the development of new transition metal-catalyzed transformations that open up atom-economic access to complex biologically relevant substance classes. A rational catalyst and process design based on mechanistic studies as well as sequentially catalyzed domino processes are essential. The potential of the developed catalytic processes will be demonstrated in the context of natural product synthesis and the flexible preparation of various natural product analogs. Transition metal complexes of redox-coupled ligand systems, primarily functionalized ruthenium-cyclopentadienone derivatives, serve as catalysts. Due to the electronic coupling of the dienone ligand and its basic coordination site, such complexes offer exceptional options with regard to catalytic transformations of bifunctional substrates such as the easily and widely accessible propargyl and allyl alcohols. In addition, electronic, steric and stereochemical aspects can be controlled via the substituents of the dienone ligand system.